Dưới thời vua Minh Mạng, An Thới là một thôn thuộc tổng Phú Quốc, huyện Hà Châu, phủ An Biên, tỉnh Hà Tiên nhưng bị giải thể vào đầu thời Pháp thuộc.[3]

Ngày 20 tháng 12 năm 1902, thực dân Pháp thành lập làng An Thới với hai khu vực ngư dân là Cây Dừa và Dam, thuộc tổng Phú Quốc của tỉnh Hà Tiên.

Ngày 4 tháng 10 năm 1912, làng lại bị giải thể rồi nhập vào làng Dương Dông cũng thuộc tổng Phú Quốc.[3]

Ngày 12 tháng 8 năm 1960, Việt Nam Cộng hòa thành lập xã An Thới thuộc quận Phú Quốc, tỉnh Kiên Giang trên cơ sở hai ấp là Hưng Văn và Lạc Quới được tách ra từ xã Dương Đông.[3]

Sau khi hai miền Việt Nam thống nhất, xã An Thới nhập vào xã Dương Tơ, huyện Phú Quốc.

Ngày 17 tháng 2 năm 1979, Hội đồng Chính phủ Việt Nam lại tách xã Dương Tơ thành hai xã lấy tên là xã An Thới và xã Dương Tơ.[3][4]

Ngày 11 tháng 2 năm 2003, Chính phủ ra nghị định thành lập thị trấn An Thới trên cơ sở phần lớn xã An Thới. Phần còn lại của xã được lập thành xã Hòn Thơm.[5]

Nơi đây từng là Bộ Tư lệnh Vùng 4 Duyên hải Hải quân Việt Nam Cộng hòa, nay là Bộ Tư lệnh Vùng 5 Hải quân Nhân dân Việt Nam.